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利用紅外光譜衰減全反射法測(cè)定PVC食品包裝材料中鄰苯二甲酸酯
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天津市能譜科技有限公司

時(shí)間: 2022-05-07 瀏覽量: 1129
能譜科技為您分享:利用紅外光譜衰減全反射法測(cè)定PVC食品包裝材料中鄰苯二甲酸酯。鄰苯二甲酸酯類化合物 (PAEs) 是一類環(huán)境激素, 可通過(guò)食用、呼吸、皮膚接觸和眼睛接觸而進(jìn)入人體, 可能會(huì)擾亂內(nèi)分泌系統(tǒng), 引起肝臟致畸致癌。由于PAEs特殊的性能且價(jià)格低廉, PAEs作為增塑劑和添加劑, 被普遍應(yīng)用于聚氯乙烯食品包裝材料的生產(chǎn)加工中[1—4]。PAEs與聚氯乙烯材質(zhì)之間不是通過(guò)化學(xué)共價(jià)鍵連接, 而是通過(guò)氫鍵和范德華力互相作用, 各自的化學(xué)性質(zhì)較為獨(dú)立, 故而PAEs容易遷移出來(lái), 經(jīng)各種途徑被人體所誤攝入[5—6]。隨著該類化合物產(chǎn)量的不斷增加, 使用范圍不斷擴(kuò)大, 因此其不斷地進(jìn)入環(huán)境, 成為全球最普遍的一類污染物, 世界衛(wèi)生組織、歐盟、美國(guó)、日本與中國(guó)等組織和國(guó)家先后均將PAEs納入“優(yōu)先控制污染物名單”[7—9]。

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鄰苯二甲酸

目前, 鄰苯二甲酸酯的檢測(cè)主要集中于橡塑制品, 尤其是聚氯乙烯制品。國(guó)內(nèi)外對(duì)這類增塑劑的檢測(cè)技術(shù)研究主要有氣相色譜法[7]、液相色譜法[9]、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[10—14]、薄層色譜法[15]、紫外分光光度法[16]等。這些方法均使用昂貴的檢測(cè)儀器, 前處理過(guò)程復(fù)雜, 在樣品處理與測(cè)試過(guò)程中使用到較多溶劑, 測(cè)試周期較長(zhǎng)且成本較高, 無(wú)法在較短的時(shí)間內(nèi)得到輸出信號(hào)并對(duì)其進(jìn)行分析測(cè)定。增塑劑定性定量分析的關(guān)鍵在于選擇一種合適的前處理與測(cè)試方法, 以達(dá)到毒性小、污染少、分析時(shí)間短的目的。由此, 很有必要建立一種更加便捷環(huán)保的測(cè)試方法, 文中針對(duì)這一需求, 以衰減全反射 (ATR) -紅外光譜法 (FTIR) 為基礎(chǔ), 對(duì)聚氯乙烯食品包裝材料中鄰苯二甲酸酯類增塑劑進(jìn)行快速測(cè)定, 為增塑劑監(jiān)測(cè)監(jiān)管提供高效分析方法。
1 實(shí)驗(yàn)
1.1 試劑與儀器

 

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主要試劑:鄰苯二甲酸酯標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì), 純度≥97%, 詳細(xì)信息見(jiàn)表1, 偏苯三酸三辛酯 (TOTM) , 純度≥97%, 對(duì)苯二甲酸二辛酯 (DOTP) , 純度≥97%, 上海安譜科學(xué)儀器有限公司;聚氯乙烯樹(shù)脂K-value 72-71, CAS號(hào)為9002-86-2, 純度≥98.0%, 廣東光華科技股份有限公司;四氫呋喃 (THF) 、乙腈、甲醇、甲苯、乙酸乙酯、正己烷, 光譜純, 德國(guó)MERCK公司。主要儀器:傅里葉變換紅外光譜儀, iCAN 9型, 天津能譜科技公司, 配置衰減全反射 (ATR) 附件、鍺 (Ge) 晶體材料;電子天平, BS2242S型, 賽多利斯 (上海) 貿(mào)易有限公司;恒溫干燥箱, ED053型, 德國(guó)賓德公司;超純水器, Milli-Q型, 美國(guó)密理博公司。

 

表1 6種鄰苯二甲酸酯類標(biāo)準(zhǔn)品信息Tab.1 Information sheet of six kinds of standard phthalates    下載原表
1.2 衰減全反射光譜

 

取待測(cè)樣品平整表面部分, 使其緊貼ATR附件晶體表面上, 旋緊螺母, 壓緊樣品, 然后在衰減全反射光譜模式下進(jìn)行掃描, 掃描分辨率為4 cm-1, 掃描范圍為2000~500 cm-1。
1.3 傅里葉變換紅外光譜

 

稱取聚氯乙烯粉10 mg, 溶解在四氫呋喃溶劑中, 緩慢加熱并攪拌混合, 直至聚氯乙烯全部溶解, 靜置12 h, 待溶劑揮發(fā)完后置于烘箱中, 60℃下干燥4 h, 得到盤狀薄膜, 放入薄片夾, 插入紅外光路插槽, 進(jìn)行紅外光譜掃描, 掃描分辨率為4 cm-1, 掃描范圍為2000~500 cm-1。
1.4 標(biāo)準(zhǔn)樣品的制備

 

將純凈的聚氯乙烯粉1 mg置于純四氫呋喃中, 振蕩搖勻后含已知質(zhì)量的6種鄰苯二甲酸酯類增塑劑和2種非鄰苯二甲酸酯類增塑劑 (DOTP和TOTM) 。因DOTP和TOTM毒性小而被廣泛用作鄰苯二甲酸酯類增塑劑的替代品, 但由于其性質(zhì)與6種鄰苯二甲酸酯類增塑劑在1610~1500 cm-1和800~700 cm-1區(qū)域內(nèi)均具有類似的紅外吸收光譜特征峰, 易對(duì)6種鄰苯二甲酸酯類增塑劑的定性造成誤判, 為了驗(yàn)證該測(cè)定方法的準(zhǔn)確性, 文中增加DOTP和TOTM這2種非鄰苯二甲酸酯類增塑劑。振蕩搖勻, 并不斷加熱攪拌, 直至聚氯乙烯粉全部溶解, 且與塑化劑標(biāo)準(zhǔn)品均勻分布, 靜置12 h, 待四氫呋喃揮發(fā)后, 將其置于烘箱干燥 (60℃, 6 h) , 獲得含有已知增塑劑質(zhì)量的PVC薄膜標(biāo)準(zhǔn)樣品, 待用。

 

按照上述操作制備含6種等量鄰苯二甲酸酯類增塑劑和2種等量非鄰苯二甲酸酯類增塑劑的15種不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)系列標(biāo)準(zhǔn)樣品, 其中6種等量鄰苯二甲酸酯類增塑劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0, 0.5%, 1%, 1.5%, 2%, 2.5%, 3%, 6%, 9%, 12%, 15%, 20%, 25%, 30%, 35%, 而2種等量非鄰苯二甲酸酯類增塑劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0, 5%, 10%, 15%, 20%, 23%, 26%, 29%, 32%, 32.5%, 33%, 33.5%, 34%, 34.5%, 35%。
1.5 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線的建立

 

對(duì)15個(gè)聚氯乙烯標(biāo)樣進(jìn)行紅外光譜掃描, 根據(jù)特征吸收帶特征峰面積, 采用TQ Analyst軟件運(yùn)用偏最小二乘法 (PLS) 建立化學(xué)計(jì)量模型。在1610~1570 cm-1和750~720 cm-1兩處特征吸收帶建立PLS模型, 當(dāng)相關(guān)系數(shù)>0.99時(shí), 該計(jì)量模型可被接受。
2 結(jié)果與討論
2.1 定性篩選

 

采用傅里葉變換紅外光譜法-ART技術(shù)對(duì)含有鄰苯二甲酸酯類增塑劑的聚氯乙烯進(jìn)行紅外光譜掃描, 結(jié)合鄰苯二甲酸酯類增塑劑的分子結(jié)構(gòu), 考察其紅外光譜的特性吸收峰, 見(jiàn)圖1??梢钥闯? 含有鄰苯二甲酸酯類增塑劑的聚氯乙烯的紅外光譜具有2個(gè)典型的特征吸收峰譜帶, 分別是位于 (1580±1) cm-1和 (1600±1) cm-1處的二重譜帶, 且這2處的吸收峰強(qiáng)度基本相當(dāng), 這可能是因?yàn)猷彵蕉姿狨ヮ愒鏊軇┦青彵蕉姿崤c具有4~15個(gè)碳的醇形成的酯, 它含有具有鄰位效應(yīng)的芳香環(huán)而引起的二重譜帶。若測(cè)試聚氯乙烯樣品中出現(xiàn)圖1中的2個(gè)強(qiáng)度基本相當(dāng)?shù)奈辗? 可以判斷該樣品中含有鄰苯二甲酸酯類增塑劑。
圖1 含鄰苯二甲酸酯的PVC參考紅外光譜Fig.1 Reference infrared spectra of PVC containing phthalate

 

 

2.2 建立標(biāo)準(zhǔn)工作曲線

 

依次對(duì)15個(gè)聚氯乙烯標(biāo)樣進(jìn)行紅外光譜掃描, 根據(jù)鄰苯二甲酸酯類增塑劑在紅外光譜中1610~1570 cm-1和750~720 cm-1處的特征吸收峰, 見(jiàn)圖2, 采用PLS構(gòu)建鄰苯二甲酸酯類增塑劑紅外光譜化學(xué)計(jì)量模型。由圖2a可以看出, 隨著鄰苯二甲酸酯類增塑劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的逐漸增加, 其在1600和1580 cm-1處的二重譜帶特征吸收峰的吸光度值也隨之增大。由圖2b可以看出, 隨著鄰苯二甲酸酯類增塑劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加, 其在750~720 cm-1處特征吸收峰的吸光度值也隨之增大。由此, 鄰苯二甲酸酯類增塑劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)與其吸光度值呈現(xiàn)出較好的線性相關(guān)性, 因此選擇1610~1570 cm-1和750~720 cm-1這2處特征峰作為定量的依據(jù)。
圖2 鄰苯增塑劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同時(shí)標(biāo)樣在1610~1570 cm-1和750~720 cm-1處的FTIR譜Fig.2 FTIR spectra of phthalate plasticizers with different mass fractions at 1610~1570 cm-1 and 750~720 cm-1

 

 

采用上述方法得到標(biāo)準(zhǔn)工作曲線, 見(jiàn)圖3, 可知其線性相關(guān)性良好, 相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.9994, 表明鄰苯二甲酸酯類增塑劑的特征光譜吸光度和質(zhì)量分?jǐn)?shù)具有良好的線性關(guān)系。
圖3 由PVC標(biāo)樣制備的工作曲線Fig.3 Working curve prepared by standard PVC samples

 

 

2.3 精密度實(shí)驗(yàn)

 

為考察所建立的ATR-FTIR法的精密度, 按1.4節(jié)標(biāo)準(zhǔn)樣品的制備配制了6種不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)待測(cè)樣品, 其質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為3%, 5%, 9%, 15%, 20%, 30%, 利用所建立的ATR-FTIR法測(cè)定待測(cè)樣品10處不同位點(diǎn)的紅外光譜, 利用所建立的標(biāo)準(zhǔn)工作曲線 (圖3) 計(jì)算所測(cè)待測(cè)樣品中10處位點(diǎn)的鄰苯二甲酸酯類增塑劑含量, 具體測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表2。可以看出, 該方法的精密度很好, 其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差 (RSD) 均小于5.0%。
2.4 準(zhǔn)確度實(shí)驗(yàn)

 

為考察所建立的ATR-FTIR法的準(zhǔn)確性, 按1.4節(jié)標(biāo)準(zhǔn)樣品的制備配制不同濃度的待測(cè)樣品, 見(jiàn)表3, 利用所建立的ATR-FTIR法測(cè)定待測(cè)樣品的紅外光譜, 再利用所建立的標(biāo)準(zhǔn)工作曲線計(jì)算所測(cè)待測(cè)樣品的鄰苯二甲酸酯類增塑劑含量, 具體測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表4。由表4可知, 序號(hào)為2~12的待測(cè)樣品, 其測(cè)定值與配方值的RSD絕對(duì)值均小于10%, 說(shuō)明該方法定量準(zhǔn)確性好;序號(hào)為1的待測(cè)樣品, 其測(cè)定值與配方值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差絕對(duì)值達(dá)到90%, 準(zhǔn)確度差, 這可能是由于該樣品中增塑劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)僅為0.1%, 從而導(dǎo)致測(cè)定結(jié)果偏差較大。結(jié)合表3—4, 5號(hào)樣品中不再使用6種等量的鄰苯二甲酸酯, 而只采用1種鄰苯二甲酸酯, 即DEHP, 其測(cè)試結(jié)果仍較準(zhǔn)確;8~10號(hào)樣品中并未添加任何非鄰苯二甲酸酯, 其鄰苯二甲酸酯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5%~30%, 測(cè)試結(jié)果相對(duì)偏差絕對(duì)值均在10%以內(nèi), 說(shuō)明該工作曲線在此范圍內(nèi)同樣可用于不含非鄰苯二甲酸酯類增塑劑的聚氯乙烯樣品;11~12號(hào)樣品中含有另外一種較常見(jiàn)的非鄰苯二甲酸酯 (環(huán)己烷1, 2-二甲酸二異壬基酯, DINCH) , 以DINCH代替DOTP和TOTM, 其測(cè)試結(jié)果相對(duì)偏差分別只有9.33%和7.33%, 說(shuō)明非鄰苯二甲酸酯類增塑劑的種類對(duì)測(cè)試結(jié)果影響不大。

 

表2 精密度實(shí)驗(yàn)Tab.2 Precision experiments    下載原表

 

表3 準(zhǔn)確度樣品的配置Tab.3 Configuration of accuracy samples    下載原表

 

表4 驗(yàn)證樣品測(cè)試結(jié)果Tab.4 Test results of verified samples    下載原表
2.5 實(shí)際樣品的測(cè)定

 

隨即選取30份聚氯乙烯食品包裝材料, 采用ATR附件對(duì)未知實(shí)際聚氯乙烯制品表面平整部位進(jìn)行紅外測(cè)試, 根據(jù)所建立的工作曲線測(cè)定未知聚氯乙烯制品中鄰苯二甲酸酯含量。結(jié)果表明, 30份試樣中有21份聚氯乙烯食品包裝材料檢出鄰苯二甲酸酯類增塑劑, 其中DBP和DEHP的檢出值較高, 分別為2.6%和1.7%。這表明聚氯乙烯食品包裝材料中含有鄰苯二甲酸酯類增塑劑, 其質(zhì)量存在安全隱患, 文中方法可針對(duì)含高濃度鄰苯二甲酸酯的PVC制品進(jìn)行無(wú)損測(cè)定。
3 結(jié)語(yǔ)

 

紅外光譜法不僅可以有效降低檢測(cè)成本, 減少大型化學(xué)儀器的使用, 還可大大減少化學(xué)試劑的使用, 具有重要的環(huán)境保護(hù)意義。文中以紅外光譜法 (FTIR) 為基礎(chǔ), 對(duì)聚氯乙烯食品包裝材料中鄰苯二甲酸酯類增塑劑進(jìn)行快速測(cè)定, 建立了衰減全反射-紅外光譜法測(cè)定聚氯乙烯食品包裝材料中6種鄰苯二甲酸酯含量的檢測(cè)方法, 該法簡(jiǎn)便快速, 對(duì)樣品甚至無(wú)需前處理, 便可對(duì)PVC食品包裝材料中鄰苯二甲酸酯進(jìn)行無(wú)損檢測(cè)。FTIR方法可作為現(xiàn)有檢測(cè)方法的有效補(bǔ)充, 在相關(guān)產(chǎn)品的風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)測(cè)中進(jìn)行快速檢測(cè)。

能譜科技致力于傅立葉紅外光譜儀,紅外測(cè)油儀,粉塵游離二氧化硅分析儀的研發(fā)生產(chǎn)銷售多元化高新技術(shù)企業(yè);無(wú)論是常規(guī)檢查,還是用于前沿科學(xué)研究,在這您一定能找到合適您的理想工具。


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